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SnSe
Ren, Q.*; Gupta, M. K.*; Jin, M.*; Ding, J.*; Wu, J.*; Chen, Z.*; Lin, S.*; Fabelo, O.*; Rodriguez-Velamazan, J. A.*; 古府 麻衣子; et al.
Nature Materials, 22, p.999 - 1006, 2023/05
被引用回数：21 パーセンタイル：99.22(Chemistry, Physical)Ultralow thermal conductivity and fast ionic diffusion endow superionic materials with excellent performance both as thermoelectric converters and as solid-state electrolytes. Yet the correlation and interdependence between these two features remain unclear owing to a limited understanding of their complex atomic dynamics. Here we investigate ionic diffusion and lattice dynamics in argyrodite AgSnSe using synchrotron X-ray and neutron scattering techniques along with machine-learned molecular dynamics. We identify a critical interplay of the vibrational dynamics of mobile Ag and a host framework that controls the overdamping of low-energy Ag-dominated phonons into a quasi-elastic response, enabling superionicity. Concomitantly, the persistence of long-wavelength transverse acoustic phonons across the superionic transition challenges a proposed 'liquid-like thermal conduction' picture. Rather, a striking thermal broadening of low-energy phonons, starting even below 50 K, reveals extreme phonon anharmonicity and weak bonding as underlying features of the potential energy surface responsible for the ultralow thermal conductivity (
0.5 Wm
K) and fast diffusion. Our results provide fundamental insights into the complex atomic dynamics in superionic materials for energy conversion and storage.
新井 陽介*; 黒田 健太*; 野本 拓也*; Tin, Z. H.*; 櫻木 俊輔*; Bareille, C.*; 明比 俊太朗*; 黒川 輝風*; 木下 雄斗*; Zhang, W.-L.*; et al.
Nature Materials, 21(4), p.410 - 415, 2022/04
被引用回数：7 パーセンタイル：77.62(Chemistry, Physical)Low-energy electronic structures of CeSb which shows multiple phase transitions known as devil's staircase were examined by combination of laser angle-resolved photoemission, Raman and neutron scattering spectroscopies. A new type of electron-boson coupling between the mobile electrons and quadrupole CEF-excitations of the 4f orbitals was found. The coupling is exceedingly strong and exhibits anomalous step-like enhancement during the devil's staircase transition, unveiling a new type of quasiparticle, named multipole polaron.
竹内 祐太郎*; 山根 結太*; Yoon, J.-Y.*; 伊藤 隆一*; 陣内 佛霖*; 金井 駿*; 家田 淳一; 深見 俊輔*; 大野 英男*
Nature Materials, 20(10), p.1364 - 1370, 2021/10
被引用回数：81 パーセンタイル：98.79(Chemistry, Physical)Electrical manipulation of magnetic materials by current-induced spin torque constitutes the basis of spintronics. Recent studies have demonstrated electrical controls of ferromagnets and collinear antiferromagnets by spin-orbit torque (SOT). Here we show an unconventional response to SOT of a non-collinear antiferromagnet, which has recently attracted great attention owing to large anomalous Hall effect despite vanishingly small net magnetization. In heterostructures with epitaxial non-collinear antiferromagnet Mn
Sn, we observe a characteristic fluctuation of Hall resistance, which is attributed to a persistent rotation of chiral-spin structure of MnSn driven by SOT. We find that level of the fluctuation that varies with sample size represents the number of magnetic domains of Mn
Sn. In addition, MnSn thickness dependence of critical current reveals that SOT generated by small current density below 20 MA cm
effectively acts on the chiral-spin structure even in thick MnSn above 20 nm. The results provide unprecedented pathways of electrical manipulation of magnetic materials, offering new-concept spintronics devices with unconventional functionalities and low-power consumption.
Qiu, Z.*; Hou, D.*; Barker, J.*; 山本 慧; Gomonay, O.*; 齊藤 英治*
Nature Materials, 17(7), p.577 - 580, 2018/05
被引用回数：98 パーセンタイル：95.73(Chemistry, Physical)巨大磁気抵抗とは導体絶縁体相転移の近傍で磁場により電気抵抗が大幅に変化する現象を指す。これは磁気構造と電気伝導の強い相関に由来し、数十年にわたって盛んに研究されてきた。本稿では、反強磁性絶縁体であるCr
Oが室温においてスピン流についての明確な導体不導体を起こすことを報告する。スピン流透過率はネール温度近傍の14度の間で2桁変化する。このスピン流についての導体不導体転移は磁場によって制御可能であり、定温で最大500%透過率が変化し事実上のスピン流透過不透過切り替えのスイッチとなる。
Li, B.; Wang, H.*; 川北 至信; Zhang, Q.*; Feygenson, M.*; Yu, H. L.*; Wu, D.*; 尾原 幸治*; 菊地 龍弥*; 柴田 薫; et al.
Nature Materials, 17(3), p.226 - 230, 2018/03
被引用回数：121 パーセンタイル：96.83(Chemistry, Physical)As a generic property, all substances transfer heat through microscopic collisions of constituent particles. A solid conducts heat through both transverse and longitudinal acoustic phonons, but a liquid employs only longitudinal vibrations. As a result, a solid is usually thermally more conductive than a liquid. In canonical viewpoints, such a difference also serves as the dynamic signature distinguishing a solid from a liquid. Here, we report liquid-like thermal conduction observed in the crystalline AgCrSe. The transverse acoustic phonons are completely suppressed by the ultrafast dynamic disorder while the longitudinal acoustic phonons are strongly scattered but survive, and are thus responsible for the intrinsically ultralow thermal conductivity. This scenario is applicable to a wide variety of layered compounds with heavy intercalants in the van der Waals gaps, manifesting a broad implication on suppressing thermal conduction. These microscopic insights might reshape the fundamental understanding on thermal transport properties of matter and open up a general opportunity to optimize performances of thermoelectrics.
Christle, D.*; Falk, A.*; Andrich, A.*; Klimov, P.*; Hassan, J.*; Son, N. T.*; Janz
n, E.*; 大島 武; Awschalom, D.*
Nature Materials, 14(2), p.160 - 163, 2015/02
被引用回数：330 パーセンタイル：99.21(Chemistry, Physical)Carbon vacancy - silicon vacancy pair (V
-V
) in silicon carbide (SiC) is regarded as a promising candidate for a qubit for quantum computing since V-V is thought to have electronic states with sharp optical and spin transitions. However, single spin operation using V-V has not yet been succeeded although it was revealed that V-V shows the characteristics as a single photon source (SPS). In this study, we studied spin properties of V-V created in SiC by 2 MeV-electron irradiation. First, we found V-V in SiC using a confocal microscope (CFM) and measured their optical detected magnet resonance (ODMR) at 20 K. Then, their spin coherence was measured from the standard two-pulse Hahn-echo sequence using ODMR. As a result, the spin coherence time exceeding 1 ms was obtained.
Widmann, M.*; Lee, S.-Y.*; Rendler, T.*; Son, N. T.*; Fedder, H.*; Paik, S.*; Yang, L.-P.*; Zhao, N.*; Yang, S.*; Booker, I.*; et al.
Nature Materials, 14(2), p.164 - 168, 2015/02
被引用回数：435 パーセンタイル：99.55(Chemistry, Physical)Single silicon vacancy (V) in silicon carbide (SiC) was studied from the point of view of single photon source for quantum computing. The V centers were created in high purity semi-insulating hexagonal (4H)-SiC by 2 MeV electron irradiation with fluences up to 5
10
/cm
. No subsequent annealing was carried out. A couple of solid immersion lens (SIL) with 20 
m diameter were created on samples by ion milling using 40 keV Ga focused ion beam. A typical home-built confocal setup was used after optimizing for emission in the wavelength range around 900 nm. As a result, optically detected electron spin resonance (ODMR) for V was observed at room temperature (RT). Using ODMR, Rabi oscillations were also observed, and the Rabi frequency increased with increasing applied-magnetic field. In addition, spin relaxation time T
and T were detected to be 500 s and 160 s, respectively.
岡本 尚也*; 紅林 秀和*; Trypiniotis, T.*; Farrer, I.*; Ritchie, D. A.*; 齊藤 英治; Sinova, J.*; Ma
ek, J.*; Jungwirth, T.*; Barnes, C.*
Nature Materials, 13(10), p.932 - 937, 2014/10
被引用回数：47 パーセンタイル：85.62(Chemistry, Physical)Controlling spin-related material properties by electronic means is a key step towards future spintronic technologies. The spin Hall effect has become increasingly important for generating, detecting and using spin currents, but its strength-quantified in terms of the SHE angle-is ultimately fixed by the magnitude of the spin-orbit coupling present for any given material system. However, if the electrons generating the SHE can be controlled by populating different areas of the electronic structure with different SOC characteristic the SHE angle can be tuned directly within a single sample. Here we report the manipulation of the SHE in bulk GaAs at room temperature by means of an electrical intervalley transition induced in the conduction band. The spin Hall angle was determined by measuring an electromotive force driven by photoexcited spin-polarized electrons drifting through GaAs Hall bars. By controlling electron populations in different valleys, we manipulated the angle from 0.0005 to 0.02. This change by a factor of 40 is unprecedented in GaAs and the highest value achieved is comparable to that of the heavy metal Pt.
Castelletto, S.*; Johnson, B.*; Ivady, V.*; Stavrias, N.*; 梅田 享英*; Gali, A.*; 大島 武
Nature Materials, 13(2), p.151 - 156, 2014/02
被引用回数：410 パーセンタイル：99.43(Chemistry, Physical)単一フォトンの発生や検出は量子力学の実験的な基盤や計測理論に重要な役割を示す。また、効率的、高品質の単一発光源は量子情報等の実現にとって不可欠と考えられている。本研究では、室温においても非常に明るく安定な炭化ケイ素(SiC)中の単一発光源の形成と同定に成功した。この単一発光源はSiC中のシリコンサイトを炭素で置換した炭素アンチサイト(C)と炭素空孔(V)の複合欠陥(CV)として知られる点欠陥であり、高純度SiCに対して、電子線照射と照射後の熱処理を組み合わせることで形成が可能となる。非常に明るい光源(210
counts/s)であり、キャビティーの使用が無い場合においても高い量子効率が得られる。
安藤 和也*; 渡邉 峻一郎*; Mooser, S.*; 齊藤 英治; Sirringhaus, H.*
Nature Materials, 12(7), p.622 - 627, 2013/07
被引用回数：156 パーセンタイル：97.26(Chemistry, Physical)有機材料は、長いスピン反転時間とコスト,柔軟性,大面積化の容易性等からスピントロニクスにおいて大きな可能性を秘めている。この実現に向け、本研究において溶剤プロセスを用いた有機物高分子における純スピン流生成を観測した。純スピン流は高分子膜下の磁性絶縁体からのスピンポンピングによって生成し、高分子膜中の逆スピンHall効果によって観測した。観測された電圧は逆スピンHall効果の振る舞いに一致しており、有機物高分子膜へのスピン流注入が可能であることが結論できる。さらに、高分子材料においては高いスピン流-電流変換効率と長いスピン流反転時間が共存するという、無機物では得られなかった有用な性質があることが確認された。以上の成果により、次世代の有機物スピントロニクス素子実現への道が切り開かれた。
安 東秀*; Vasyuchka, V. I.*; 内田 健一*; Chumak, A. V.*; 山口 和也*; 針井 一哉; 大江 純一郎*; Jungfleisch, M. B.*; 梶原 瑛祐*; 安立 裕人; et al.
Nature Materials, 12(6), p.549 - 553, 2013/06
被引用回数：126 パーセンタイル：96.33(Chemistry, Physical)In this paper, we show a magnetically controllable heat flow caused by a spin-wave current. The direction of the flow can be switched by applying a magnetic field. When microwave energy is applied to a region of ferrimagnetic YFe
O
, an end of the magnet far from this region is found to be heated in a controlled manner and a negative temperature gradient towards it is formed. This is due to unidirectional energy transfer by the excitation of spin-wave modes without time-reversal symmetry and to the conversion of spin waves into heat. The magnetically controlled remote heating we observe is directly applicable to the fabrication of a heat-flow controller.
桐原 明宏*; 内田 健一*; 梶原 瑛祐*; 石田 真彦*; 中村 泰信*; 眞子 隆志*; 齊藤 英治; 萬 伸一*
Nature Materials, 11(8), p.686 - 689, 2012/08
被引用回数：239 パーセンタイル：98.59(Chemistry, Physical)Energy harvesting technologies, which generate electricity from environmental energy, have been attracting great interest because of their potential to power ubiquitously deployed sensor networks and mobile electronics. Of these technologies, thermoelectric (TE) conversion is a particularly promising candidate, because it can directly generate electricity from the thermal energy that is available in various places. Here we show a novel TE concept based on the spin Seebeck effect, called "spin-thermoelectric (STE) coating", which is characterized by a simple film structure, convenient scaling capability, and easy fabrication. The STE coating, with a 60-nm-thick bismuth-substituted yttrium iron garnet (Bi:YIG) film, is applied by means of a highly efficient process on a non-magnetic substrate. Notably, spin-current-driven TE conversion is successfully demonstrated under a temperature gradient perpendicular to such an ultrathin STE-coating layer (amounting to only 0.01% of the total sample thickness). We also show that the STE coating is applicable even on glass surfaces with amorphous structures. Such a versatile implementation of the TE function may pave the way for novel applications making full use of omnipresent heat.
Bauer, G. E. W.*; 齊藤 英治; Van Wees, B. J.*
Nature Materials, 11(5), p.391 - 399, 2012/05
被引用回数：1412 パーセンタイル：98.31(Chemistry, Physical)スピントロニクスは固体構造やデバイス中での結合した電子スピンと電荷移動を扱うものである。近年は新たに発見された物理効果によるスピン熱工学技術が、これはスピンと熱流の相互作用に着目するものであるが、既存の熱電子デバイスを改良するものとして大きな注目を集めている。この論文では磁性薄膜やナノ構造体中でのスピン、電荷及び熱流の相互作用に関する最先端の実験と物理について概観を行う。ここで見られる現象は次の二つに分類される。一つは物質中の単独の電子効果によるもの(例えばスピン依存Seebeck効果など)で、これは異なる熱電特性を持つ2つの平行なスピン移送チャンネルモデルで理解できる。もう一つはスピン波によって誘起される集団効果(スピンSeebeck効果など)で、強磁性絶縁体中でも存在する。応用を目指した研究、例えば熱センサーや廃熱リサイクルシステムは現在も進められている。
内田 健一*; 安立 裕人; 安 東秀*; 太田 岳*; 戸田 雅也*; Hillebrands, B.*; 前川 禎通; 齊藤 英治
Nature Materials, 10(10), p.737 - 741, 2011/10
被引用回数：229 パーセンタイル：98.47(Chemistry, Physical)絶縁体サファイア基盤上においたニッケル鉄合金と白金の細線を用いることで、この孤立した細線中の電子がわれわれの直感に反してサファイア基盤上の位置を認識できることを示す。サファイア基盤に温度勾配を加えることで、白金細線が電気的にも磁気的にも孤立しているのにもかかわらず、この白金に誘起される電圧信号がサファイア基盤上の位置を反映している。この非局所的な電圧信号は、スピンがこの系の唯一の情報キャリアであるフォノンと相互作用することによって生じる。われわれは、このスピンとフォノンの相互作用の存在を、直接音響フォノンを注入することで得られる音響スピンポンピングを実現することで明らかとする。この発見は、スピンゼーベック効果の長距離性に対する答えを提供するとともに、音波を用いたスピントロニクスである音響スピントロニクスへの扉を開くことにも繋がる。
安藤 和也*; 高橋 三郎; 家田 淳一; 紅林 秀和*; Trypiniotis, T.*; Barnes, C. H. W.*; 前川 禎通; 齊藤 英治
Nature Materials, 10(9), p.655 - 659, 2011/09
被引用回数：249 パーセンタイル：98.67(Chemistry, Physical)Injection of spin currents into solids is crucial for exploring spin physics and spintronics. There has been significant progress in recent years in spin injection into high-resistivity materials, for example, semiconductors and organic materials, which uses tunnel barriers to circumvent the impedance mismatch; the impedance mismatch between ferromagnetic metals and high-resistivity materials drastically limits the spin-injection efficiency. However, because of this problem, there is no route for spin injection into these materials through low-resistivity interfaces, that is, Ohmic contacts, even though this promises an easy and versatile pathway for spin injection without the need for growing high-quality tunnel barriers. Here we show experimental evidence that spin pumping enables spin injection free from this condition; room-temperature spin injection into GaAs from Ni
Fe
through an Ohmic contact is demonstrated through dynamical spin exchange. Furthermore, we demonstrate that this exchange can be controlled electrically by applying a bias voltage across a NiFe/GaAs interface, enabling electric tuning of the spin-pumping efficiency.
福間 康裕*; Le, W.*; 井土 宏*; 高橋 三郎; 前川 禎通; 大谷 義近*
Nature Materials, 10(7), p.527 - 531, 2011/07
被引用回数：164 パーセンタイル：97.37(Chemistry, Physical)The non-local spin injection in lateral spin valves is strongly expected to be an effective method to generate a pure spin current for potential spintronic application. However, the spin-valve voltage, which determines the magnitude of the spin current flowing into an additional ferromagnetic wire, is typically of the order of 1V. Here we show that lateral spin valves with low-resistivity NiFe/MgO/Ag junctions enable efficient spin injection with high applied current density, which leads to the spin-valve voltage increasing 100-fold. Hanle effect measurements demonstrate a long-distance collective 2
spin precession along a 6-m-long Ag wire. These results suggest a route to faster and manipulable spin transport for the development of pure spin-current-based memory, logic and sensing devices.
内田 健一*; Xiao, J.*; 安立 裕人; 大江 純一郎; 高橋 三郎; 家田 淳一; 太田 岳*; 梶原 瑛祐*; 梅沢 浩光*; 河合 浩孝*; et al.
Nature Materials, 9(11), p.894 - 897, 2010/11
被引用回数：1044 パーセンタイル：99.87(Chemistry, Physical)ゼーベック効果に代表される熱電発電は、次世代の省エネルギー技術には不可欠の機能である。これまでこの機能の発現には伝導電子の存在が必要であると思われてきたが、伝導電子の存在は熱デバイスの設計にとって不利であることが多いため、結果として伝導電子の存在が熱電発電の応用範囲を限定する原因となっていた。今回、われわれは絶縁体中を流れる熱流から電圧を生成することに成功したので、それを報告する。われわれが明らかにしたのは、磁性絶縁体LaY FeOが伝導電子を持たないのにもかかわらず、熱流をスピン圧に変換できるという事実である。このスピン圧は、LaYFeOに貼付けられたPt薄膜中で生じる逆スピンホール効果を用いることで電圧に変換することができるため、熱流から電圧を生成することが可能となる。今回の実験結果を理解するためには、LaYFeOとPtとの界面に働く、熱によるスピン交換相互作用を考える必要がある。われわれの発見は熱電変換素子となりうる物質の可能性を拡げ、そしてまたスピンゼーベック効果の背後に潜む物理を理解するための極めて重要な情報を与えた。
Yang, H.*; Yang, S.-H.*; 高橋 三郎; 前川 禎通; Parkin, S.*
Nature Materials, 9(7), p.586 - 593, 2010/07
被引用回数：92 パーセンタイル：93.17(Chemistry, Physical)スピントロニクスや量子計算のデバイスでは、近年、長寿命のスピン偏極キャリアの研究が盛んになっている。今回、超伝導状態のアルミニウムにおけるスピン偏極準粒子が驚くほど長いスピン寿命(常伝導状態のほぼ100万倍)を持つことを報告する。この寿命は、トンネルスピン注入素子を用いた測定により、アルミニウム層に蓄積したスピン偏極キャリアによる超伝導の抑制効果から決定される。小さい面内直交磁場の存在下で観測されたハンル効果は、長寿命のスピン偏極準粒子の存在と整合する。実験結果は、超伝導状態を臨界電流以下のわずかな電流によって大幅に変調可能であることを示しており、超伝導量子ビットを含めたデバイスなどへの応用が期待される。
de Boissieu, M.*; Francoual, S.*; Minalkovi
, M.*; 柴田 薫; Baron, A. Q. R.*; Sidis, Y.*; 石政 勉*; Wu, D.*; Lograsso, T.*; Regnault, L.-P.*; et al.
Nature Materials, 6(12), p.977 - 984, 2007/12
被引用回数：42 パーセンタイル：81.31(Chemistry, Physical)局所構造及び(周期性又は準周期性)長距離秩序のそれぞれが格子振動に及ぼす影響を研究する目的でZn-Mg-Sc正20面体準結晶及びZn-Sc周期性1/1近似結晶の単結晶を用いた非弾性中性子,X-ray散乱実験を実施した。全体的な格子振動の相似性や横波分散関係に擬ギャップが共通して存在する等の定性的な相似性を別にすると、準結晶中と近似結晶中の格子振動には定量的な違いが観測された。例えば近似結晶中の格子振動の方が擬ギャップが大きくはっきりしている点である。またこれらの実験結果は精密原子構造モデルと振動型ペアポテンシャルをもとにしたシミュレーションと比較が行われよく再現されることが明らかになった。
RuO
and the possible formation of Haldane chains in three-dimensional crystalsLee, S.*; Park, J.-G.*; Adroja, D. T.*; Khomskii, D.*; Streltsov, S.*; McEwen, K. A.*; 酒井 宏典; 吉村 一良*; Anisimov, V. I.*; 森 大輔*; et al.
Nature Materials, 5(6), p.471 - 476, 2006/06
被引用回数：106 パーセンタイル：94.32(Chemistry, Physical)3次元立方晶TlRuOは、120Kにおいて一次転移的に金属-絶縁体転移を示すことが知られている。弾性中性子散乱実験や核磁気共鳴実験から、120K以下で反強磁性秩序状態にないことが確認されており、低温絶縁体相の基底状態は詳細にわかっていなかった。今回、非弾性中性子散乱実験により、低温絶縁体相において約11meVのスピンギャップが観測された。このスピンギャップは、120K以下の非磁性スピン1重項状態を示唆している。この1重項状態は、120K以下での帯磁率の減少も説明する。また、結晶構造解析や、LDA+Uによるバンド計算の手法も用いて、120K以下でRuサイトが1次元様に配列して、酸素を介したRuイオン間の超交換相互作用が1次元的に及ぶ可能性について論じた。これは1次元スピン1のハルデンギャップ形成として理解できることを示唆する。
内海 渉; 齋藤 寛之; 金子 洋*; 綿貫 徹; 青木 勝敏; 下村 理
Nature Materials, 2(11), p.735 - 738, 2003/11
被引用回数：146 パーセンタイル：96.51(Chemistry, Physical)現在、GaN系デバイスはサファイアなどの異種結晶基板上に成膜されているために、多くの転位が発生しその性能向上を阻害している。ホモエピタキシャル成長を可能とするGaN基板が切望されているが、その要請を満たす単結晶GaNを得ることは非常に難しい。高温でGaNがGaとNに分解してしまうため、融液の徐冷による標準的な単結晶育成法が利用できないためである。われわれは、放射光を用いた高温高圧下その場観察実験によって、GaNがある6万気圧以上の高圧下では分解することなく、一致溶融(congruent melting)し、その融液は温度を下げることによって可逆的にGaN結晶に戻ることを明らかにした。この事実は、高圧下でGaN組成の融液を徐冷することによって単結晶GaNを得ることができることを意味する。実際に、この手法により透明なGaN単結晶が得られ、ラマン散乱や単結晶X線振動写真などのキャラクタリゼーションの結果、非常に結晶性の良い試料であることが示唆された。
